ある日、宇宙人街のリサイクルショップで見つけた謎のゲーム機で遊んでいたケロロ。ゲームのなかに現われた怪しいマークをクリックしたことがきっかけで、画面に突然出現した禍々しい城からモンスターが溢れだしてくる。そして、なんと現実の地球にもゲームと同じモンスターが溢れだしてしまう。

　ゲーム機を調べていたクルルに指定されたボタンをケロロが押すと、今度はケロロたちがゲームのような世界に送り込まれてしまう。クルルによると、事態を解決するには、この世界にあるはずのもう1台のゲーム機を探し出さなければならないという。

　もう1台の手がかりを求めて、ケロロ小隊はまずモンスター発生のきっかけとなった城を訪れる。そこで3つの伝説の装備によって封印された魔王アゴンの存在を知った一行は、魔王の城に入るため、伝説の装備を求めて世界各地を旅する。

　日本の戦国時代や江戸時代のような地域や、海賊たちが海を駆ける地域、そして騎士とプリンセスの伝説めいた地域――伝説の装備を探してさまざまな場所を冒険するケロロ小隊の前には、強力な力を持った3姉妹が敵として立ちはだかる。

　はたしてケロロたちは無事に伝説の装備を集め、世界の危機を救うことができるのか!?

【イベントシーン】
3つの世界を舞台にケロロ小隊が大暴れ!? イベントシーンでは、キャラクター同士の会話を楽しむことができるスクリーンチャットを採用しているようだ

　峠の関所で人々の通行を取り締まり、他の地方との交流を断つことで独自の文化を花開かせた地域。最近まで各地で続いていた戦乱の傷跡が残る場所もあるが、ここに暮らす人々の多くは、慎ましく真面目に生きている。

　ここで、ケロロたちは雪深い隠れ里に辿り着く。山神に花嫁を差し出すかわりに、外敵から村を守る加護を得てきた隠れ里で、一行は山神への嫁入りを明日に控えた少女と出会う。1度山神の花嫁となれば二度と里には戻れない。そんな過酷な運命にも、文句ひとつ言わずに従う少女――はたして少女の真意とは？

　大海原の真ん中に突如出現する巨大な滝。流れ落ちる滝のカーテンによって外界と隔てられたこの地域の大部分は海で、所々に浮かぶ島々の間を航行する船乗りたちが顔を利かせるワイルドな地域だ。

　海の真ん中の滝にうっかり突っ込み、真っ逆さまにこの地域に落ちてきたケロロたちは気風のいい海賊の船長、キャプテン・フロッグに救われる。キャプテンの船で旅を続ける一行だったが、人を惑わし船を沈めるセイレーンの歌声に捕らえられ、再び絶体絶命のピンチに！不思議と危険だらけの海の世界で、ケロロ小隊を待ち受ける冒険とは？

　険しい山々や広大な砂漠、そして神秘的な深い森。手つかずの自然のなかに築き上げられた質実剛健な石の文明は、秩序を重んじる騎士たちの気質にふさわしい。

　この地域最大の王都で、一行は王女の行方不明事件に首をつっこむことに。太陽のように明るい王女を失った都で、その救出のために立ち上がるひとりの少年騎士と出会ったケロロ小隊は、その勇気を発揮することができるのか？